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大連化物所等發展出堿(土)金屬釕基配位氫化物合成氨催化劑新體系

發布時間:2021/11/22 16:38:47編輯:Ma Liang
已有1299人關注

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  近日,中國科學院大連化學物理研究所復合氫化物材料化學研究組研究員陳萍、郭建平團隊,與丹麥技術大學教授Tejs Vegge團隊、大連化物所研究員李海洋團隊/江凌團隊合作,在催化合成氨研究方面取得進展。該研究首次將配位氫化物材料應用于催化合成氨反應中,開發出一類新型堿(土)金屬釕基三元氫化物催化劑,實現了溫和條件下氨的催化合成。
  氨是重要的化工原料和頗具前景的能源載體,實現溫和條件下氨的高效合成具有重要科學意義和實用價值。以化石能源驅動的現有合成氨工業是高能耗、高碳排放的過程。因此,在以可再生能源驅動的“綠色”合成氨過程中,低溫低壓高效合成氨催化劑的開發是核心技術,也是科研工作者追求的目標。
  本工作中,科研團隊開發的堿(土)金屬釕基三元氫化物(Li4RuH6和Ba2RuH6)催化劑材料可實現溫和條件下氨的催化合成。該催化劑材料是一種離子化合物,由Ru的配位陰離子[RuH6]4-和堿(土)金屬陽離子Li 或Ba2 構成,在低溫(<573K)、低壓(<10bar)下具有優異的催化合成氨性能。當反應溫度低至100oC時,Ba2RuH6催化劑仍有可檢測的催化活性。研究發現,該類三元氫化物催化劑材料的合成氨反應遵循氫助解離式機制,其所有組分均參與合成氨反應,即富電子的[RuH6]4-是N2活化位點,H-是電子和質子傳遞載體,Li 或Ba2 通過穩定NxHy物種降低反應能壘,通過多組分協同催化,使N2和H2以能量較優的反應路徑轉化為NH3。
  該類三元氫化物催化劑作為獨特的化合物催化劑,在組成、結構、反應動力學性質、活性中心作用機制等方面顯著不同于常規多相合成氨催化劑,而與均相合成氨催化劑存在一定關聯,這為多相固氮和均相固氮研究架起了橋梁。該研究豐富了合成氨催化劑體系,并提出了“富電子、多組分活性位點”合成氨催化劑設計策略,為進一步探尋低溫低壓高效合成氨催化劑提供了新思路。
  相關研究成果以Ternary Ruthenium Complex Hydrides for Ammonia Synthesis via the Associative Mechanism為題,發表在《自然-催化》(Nature Catalysis)上。研究工作得到國家自然科學基金委員會基礎科學中心項目“空氣主份轉化化學”、中科院青年創新促進會等的支持。
 

微信號:ayiwangapp17

(來源: 中國科學院科技產業網 )

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